近日，輪機工程學院船舶潔凈能源研究中心宗旭教授團隊在太陽能制氫研究取得進展，相關(guān)研究成果以“Simultaneous Defect Passivation and Co-catalyst Engineering Leads to Superior Photocatalytic Hydrogen Evolution on Metal Halide Perovskites”為題發(fā)表于國際頂級期刊Angew. Chem. Int. Ed.（影響因子：16.1）。這是我校首次以第一作者、第一通訊單位在該學術(shù)期刊發(fā)表研究論文。
在“雙碳”大戰(zhàn)略下，船舶航運業(yè)面臨“綠色化”轉(zhuǎn)型的迫切需求。使用“氫氣”等清潔能源替代傳統(tǒng)化石燃料，是實現(xiàn)船舶航運業(yè)綠色發(fā)展的理想途徑。宗旭教授團隊致力于以太陽能為代表的可再生能源制氫科學與技術(shù)研究，通過發(fā)展高性能太陽能制氫材料及其優(yōu)化策略實現(xiàn)高效太陽能制氫反應過程。
金屬鹵化物鈣鈦礦（MHPs）具有優(yōu)異的光電物理性質(zhì)，是理想的太陽能制氫載體。但是，MHPs表面含有大量的缺陷，并且缺乏有效的析氫反應活性位點，嚴重限制其太陽能到化學能（STC）的轉(zhuǎn)換效率。針對上述挑戰(zhàn)，本研究工作提出了一種雙功能化策略，即利用含鉬硫分子的助催化劑前體對MHPs進行表面修飾。得益于鉛和硫之間的強烈化學鍵合作用以及分子助催化劑前體在沉積溶液中的優(yōu)異分散，硫化鉛（PbS）和非晶鉬硫化物（MoSx）助催化劑可均勻且緊密地修飾于MHPs表面。研究表明，PbS助催化劑可以有效地鈍化MHPs表面的鉛相關(guān)缺陷，從而減緩電荷復合并顯著提高電荷轉(zhuǎn)移效率。非晶態(tài)MoSx助催化劑進一步促進提取MHPs中產(chǎn)生的光生電子并促進產(chǎn)氫催化反應。因此，通過PbS和MoSx助催化劑的協(xié)同功能化調(diào)控，各類代表性的MHPs的產(chǎn)氫性能均獲得大幅提升。其中，在FAPbBr3-xIx上實現(xiàn)了約4.63%的太陽能到化學能（STC）轉(zhuǎn)換效率，是在MHPs體系中獲得的最高效率之一。
該論文第一作者為輪機工程學院2021級博士研究生徐婷。澳大利亞昆士蘭大學王連洲院士、大連化物所王俊慧研究員、高玉英研究員等人進行了合作研究。該工作得到國家自然科學基金委、“興遼英才”計劃項目和大連海事大學領(lǐng)軍人才項目的支持。
原文鏈接：https://doi.org/10.1002/anie.202409945
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